Die Hauptbibliothek ist ein modernes, leistungsfähiges Medienzentrum, welches nicht nur traditionelle Druckerzeugnisse, sondern eine reiche Auswahl an Videos, DVDs, CDs, Schallplatten, CD-ROMs bereithält.
Sie befindet sich seit 1966 im Gebäude "Zum goldnen Einhorn" mitten im Erfurter Zentrum am Domplatz und wird täglich von circa 1200 Erfurtern und Gästen der Stadt besucht.
Das umfangreiche Angebot für Jugendliche und Erwachsene umfasst circa 370 000 Medien, davon:

• 111 000 Medien in Freihandpräsentation auf drei Etagen:
  im Erdgeschoss befindet sich die Belletristik, Hörbücher, Zeitungen und Zeitschriften, die Reiseliteratur, Medien zur Freizeitgestaltung, die Literaturwissenschaft und fremdsprachige Belletristik;
  in der ersten Etage die Sachmedien und die regionalkundliche Abteilung mit weiteren 22 000 Medien über und aus Mittel- und Nordthüringen, z. T. über Thüringen gesamt;
  in der zweiten Etage der Bereich Kunst und Musik mit einer reichhaltigen Auswahl an Musik und Spielfilmen

• 256 000  Bände des 19./20. Jahrhunderts in Magazinaufstellung mit einem umfangreichen Notenbestand
  

Internetnutzer können an 7 Plätzen für 0,50 Euro die halbe Stunde surfen, Schüler sind von der Gebühr befreit.
Die Bibliothek veranstaltet Klassen- und Gruppenführungen nach Voranmeldung, es werden Ausstellungen sowie Lesungen und thematische Veranstaltungen organisiert.

Die Hauptbibliothek befindet sich im 1905 von dem Erfurter Architekten Max Brockert gebauten Haus "Zum Goldnen Einhorn", ein Gebäude mit einer wechselvollen Geschichte. Zunächst beherbergte es ein Spezialitätentheater, später eine Gaststätte mit Vereinszimmern, um nach dem 2. Weltkrieg in ein Wohnhaus mit einem Ladengeschäft im Erdgeschoss umgewandelt zu werden.